近日，大連化物所大連光源科學研究室分子光化學動力學研究組(2507組)袁開軍研究員團隊和英國布里斯托大學Mike Ashfold教授、南京大學胡茜茜教授合作，揭示了星際硫化氫分子高電子激發(fā)態(tài)光化學動力學，構(gòu)建硫化氫全波段、全通道解離動力學圖像。
 

　　硫化氫分子是太陽星云中最重要的分子之一，其光化學過程對硫單質(zhì)、硫氫自由基(SH)和氫氣(H2)等星際介質(zhì)的起源和演化有重要意義。盡管硫化氫分子光解離研究受到越來越多的關(guān)注，但是迄今為止國內(nèi)外尚未構(gòu)建高分辨的、完整的動力學圖像。
 

　　本工作中，袁開軍團隊利用大連相干光源結(jié)合里德堡氫原子飛行時間譜和時間切片離子成像技術(shù)，測量了硫化氫在極紫外波段所有產(chǎn)物通道的光化學。實驗結(jié)果表明，硫化氫光解離產(chǎn)物的動力學和量子產(chǎn)率具有明顯的波長依賴特性。理論計算通過構(gòu)建高電子激發(fā)態(tài)勢能面，闡明了硫化氫光解過程中復雜的非絕熱解離特性。該工作不僅為星際硫化學模型的構(gòu)建提供了科學依據(jù)，同時為量子動力學理論的發(fā)展提供了研究范例。
 

　　袁開軍團隊近年來依托大連相干光源系統(tǒng)研究了星際硫化氫分子極紫外光化學，測量了硫化氫光化學生成SH自由基的量子產(chǎn)率(Nature Communications，2020)，揭示了硫化氫轉(zhuǎn)動激發(fā)依賴的光化學反應(yīng)機理(Nature Communications，2021)，提出了硫化氫光化學過程是星際空間高振動激發(fā)H2的重要來源(The Journal of Physical Chemistry Letters，2022)。
 

　　相關(guān)成果以“The vibronic state dependent predissociation of H2S: determination of all fragmentation processes”為題，發(fā)表在《化學科學》(Chemical Science)上，并被選為封面文章。該工作第一作者是我所2507組聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生趙亞銳。該工作得到了國家自然科學基金、中科院關(guān)鍵技術(shù)團隊、遼寧省興遼英才計劃等項目的資助。(文/圖 趙亞銳、袁開軍)