近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所低碳催化與工程研究部研究員郭鵬和中國(guó)工程院院士劉中民團(tuán)隊(duì)，基于對(duì)分子篩微觀(guān)結(jié)構(gòu)的認(rèn)知，開(kāi)發(fā)出在無(wú)氟無(wú)晶種條件下合成純硅分子篩的新方法。
 

　　純硅分子篩在吸附、分離和催化等石油化工行業(yè)具有潛在的應(yīng)用價(jià)值，性能與它的微觀(guān)晶體結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。在傳統(tǒng)水熱合成中，純硅分子篩的結(jié)晶時(shí)間較長(zhǎng)，往往需要使用有毒氟化物、復(fù)雜后處理的脫鋁晶種、含氟合成的純硅晶種等。這些問(wèn)題帶來(lái)了一系列環(huán)境和經(jīng)濟(jì)方面的挑戰(zhàn)，限制了純硅分子篩的廣泛應(yīng)用。郭鵬和劉中民團(tuán)隊(duì)聚焦電子晶體學(xué)(包括三維電子衍射和高分辨成像技術(shù))和X-射線(xiàn)晶體學(xué)，針對(duì)多孔材料結(jié)構(gòu)解析、酸性位點(diǎn)、吸附位點(diǎn)、有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑的落位，開(kāi)展了系統(tǒng)性的研究工作。
 

　　本工作通過(guò)運(yùn)用上述先進(jìn)表征手段，剖析了氟離子在純硅分子篩中穩(wěn)定特定結(jié)構(gòu)單元的導(dǎo)向機(jī)制，開(kāi)發(fā)了一種在無(wú)氟無(wú)晶種條件下合成純硅分子篩的通用新方法，并命名為“有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑不適配法”(OSDA-Mismatch)。該方法利用富含四元環(huán)的SOD型純硅分子篩作為硅源，選取與其結(jié)構(gòu)不適配的有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑(OSDA)，快速地合成具有CHA、*BEA、EUO、SFF、STF、-SVR、*-SVY等拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的純硅分子篩目標(biāo)產(chǎn)物，解決了傳統(tǒng)氟體系水熱合成純硅分子篩帶來(lái)的環(huán)境問(wèn)題和經(jīng)濟(jì)問(wèn)題。同時(shí)，科研人員運(yùn)用三維電子衍射和高分辨成像等技術(shù)，探究了CHA和*BEA兩種重要純硅分子篩的結(jié)晶機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)，通過(guò)OSDA-Mismatch方法合成的純硅CHA分子篩具有丙烷/丙烯分離性能，而純硅*BEA分子篩負(fù)載Zn物種后，可作為丙烷直接脫氫催化劑。此外，研究提出，這一方法適用于硅鋁體系，可快速合成一系列小孔分子篩。
 

　　近日，相關(guān)研究成果以Fluoride-and Seed-Free Synthesis of Pure-Silica Zeolite Adsorbent and Matrix Using OSDA-Mismatch Approach為題，發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》(JACS)上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金等的支持。
 

大連化物所開(kāi)發(fā)出在無(wú)氟無(wú)晶種條件下合成純硅分子篩的新方法