近期，中國科學院合肥物質院固體所研究人員在新型 Heusler 熱電材料探索方面取得新進展，設計出具有類似魔方結構的 Slater-Pauling (S-P) Heusler 材料，闡釋了該體系在獨特的類魔方結構中展現出半導體熱電性能的原因，為熱電材料的進一步開發提供了候選材料。相關研究結果發表在 Physical Review B 上。
 

　　熱電材料能夠直接將溫差轉換為電能，具有半導體行為的Heusler合金【半Heusler(HH)化合物表示為XYZ，全Heusler(FH)化合物表示為XY2Z】長期以來被認為是具有前途的高性能熱電材料之一。近期，一些非化學計量比的Heusler化合物(XY1+nZ，0
 

　　為此，研究人員從Ti-Fe-Sb體系和M-Co-Sn體系(M=Ti, Zr, Hf)出發，通過團簇展開方法預測了熱力學穩定的S-P Heusler半導體材料：TiFe1.5Sb和MCo1.33Sn。從晶體結構來看，除了HH和FH的子晶格外，Y原子在晶格中的無序占據也誘發了缺陷HH和缺陷FH子結構的形成(DH和DF)。這種獨特的堆垛結構類似于二階或三階魔方結構，不僅對晶格中的電子重新分布、形成帶隙起著重要作用，而且降低了聲子德拜溫度，增強了非簡諧振動、抑制晶格熱導率，使熱導率低于傳統的HH和FH化合物。電學和熱學性能分析表明，p型ZrCo1.33Sn在1000 K時的ZT值為0.54。該工作研究了S-P Heusler體系材料成鍵行為的物理機制，有助于理解S-P Heusler材料的半導體行為，為優化熱電性能提供新途徑。
 

　　上述研究工作是與曲阜師范大學合作完成，固體所博士生題琸洋為論文第一作者。所有計算在中國科學院超算中心合肥分中心完成。
 

　　圖1. (a) 和 (b) 理論上預測的 TiFe 1.5Sb 和 MCo 1.33Sn (M = Ti, Zr, Hf) 相變后的晶體結構；(c) 和 (d) 子晶格的排列方式；(e) 和 (f) 半Heusler (HH)、全Heusler (FH)、缺陷 HH (DH) 和缺陷 FH (DF) 子結構中的原子排列；(g) 沿z軸和 (h) 沿y軸觀察的 Y 原子(Fe 或 Co)的排列。
 

　　圖2. (a) 和 (b) TiFe 1.5Sb的原子投影態密度 (DOS) 和晶體軌道哈密頓群 (COHP)；(c)和(d) TiFe 1.5 Sb的分子軌道(MO)示意圖，其中黑色虛線箭頭表示從全Heusler (FH) 子結構向半Heusler (HH) 子結構的電子轉移過程