為滿足電動汽車對高續航里程的需求，開發能量密度突破300 Wh kg-1的鋰離子電池(LIBs)已成為行業核心目標。基于高鎳三元正極材料(LiNixCoyMn1?x?yO?，x≥0.8)并結合高壓充放電策略(截止電壓>4.3 V)，可通過提升比容量與工作電壓實現能量密度躍升。然而，高鎳正極在高電壓下界面穩定性差，易引發電解液分解、鋁集流體腐蝕、過渡金屬溶出及不可逆相變等問題，導致正極阻抗升高和容量快速衰減。因此，構建穩定的正極電解液界面膜(CEI)和抗氧化的強溶劑化結構是提升高壓LIBs循環性能的關鍵。現有研究通過調控電解液(如高濃度電解液HCEs)可增強氧化穩定性，但其強溶劑化結構導致鋰離子脫溶劑化能壘高，界面阻抗大，影響動力學性能；弱溶劑化電解液(WSEs)雖能降低脫溶劑化能壘并形成無機SEI，但自由溶劑易氧化分解，導致CEI不穩定。目前電解液體系難以同時滿足高電壓穩定性和快速鋰離子傳輸的需求，成為高壓高能量密度電池發展的瓶頸。
 

 

　　鑒于此，上海交通大學變革性分子前沿科學中心梁正課題組設計了一種由雙氟磺酰亞胺鋰(LiFSI)與丙烯磺酸內酯(PES)組成的磺酸鹽基低共熔電解液(LiFSI-2.7PES)，顯著提升了石墨||LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)電池的高壓循環與快充性能。通過解析磺酸鹽基溶劑化行為與正極電解質界面(CEI)化學特性的關聯機制，發現高電子云密度的磺酸基團(?O?S=O)優先參與氧化分解，快速形成富含Li2SO4/LiF的混合CEI。該CEI可有效抑制高壓下電解液的持續副反應，同時其高離子電導特性與低界面阻抗彌補了強溶劑化結構導致的鋰離子傳輸動力學限制。實驗結果表明，采用LiFSI-2.7PES的電池在4.7 V高截止電壓下可以實現450次穩定循環，并具備5 C倍率快充能力，性能優于現有電解液體系。進一步對5 Ah級石墨||NCM811軟包電池的評估驗證了該電解液在實際應用中的潛力，為高壓高能量密度鋰離子電池的電解液設計提供了新策略。
 

　　相關研究成果以“Fast-formed hybrid interphase enables enhanced kinetics for high-voltage and fast-charging lithium-ion batteries”為題發表于期刊CCS Chemistry上。本文第一作者為上海交通大學變革性分子前沿科學中心博士研究生董栩冰。