鋰離子電池的理論能量密度有限，難以滿足日益增長的能量需求。鋰金屬電池(LMBs)因其高比容量的鋰金屬負(fù)極(3860 mAh g-1)被視為實(shí)現(xiàn)超過500 Wh kg-1能量密度的“圣杯”。然而，受限于金屬電極/電解液界面的不穩(wěn)定性以及枝晶生長的問題，鋰金屬電池循環(huán)壽命較差。在追求高能量密度的條件下(低N/P比以及低E/C比)，其循環(huán)穩(wěn)定性面臨著更大的挑戰(zhàn)。此外，鋰金屬電池的性能受溫度變化影響顯著，低溫下由于鋰的傳質(zhì)動力學(xué)緩慢，導(dǎo)致鋰枝晶生長和放電能量密度低(-40 ℃時(shí)低于300 Wh kg-1)。高溫下，界面不穩(wěn)定性進(jìn)一步加劇電解液和鋰的持續(xù)消耗，從而大幅降低循環(huán)壽命。因此，基于SEI化學(xué)調(diào)控，構(gòu)建寬溫域電解液，提升鋰金屬電池寬溫域循環(huán)穩(wěn)定性，對于拓寬高能量密度鋰金屬電池應(yīng)用場景具有重要意義與價(jià)值。
 

陰離子衍生SEI的SEI化學(xué)組成示意圖
 

　　針對上述問題，西安交通大學(xué)化工學(xué)院唐偉教授聯(lián)合東南大學(xué)吳宇平教授、上海交大杲祥文副教授、空間電源所李永研究員、德國卡爾斯魯厄理工學(xué)院Stefano Passerini(斯特凡諾·帕塞里尼)教授組成的國際化創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)基于對SEI化學(xué)的調(diào)控，設(shè)計(jì)了一種寬溫域電解液(WTAE)。通過構(gòu)筑局部高濃電解液，將鋰離子溶劑化結(jié)構(gòu)從溶劑主導(dǎo)轉(zhuǎn)變?yōu)殛庪x子主導(dǎo)，促進(jìn)陰離子分解，從而在鋰金屬負(fù)極表面構(gòu)造了富含LiF等無機(jī)組分的SEI界面。電化學(xué)性能測試、理論模擬計(jì)算、界面表征以及原位光學(xué)觀察的結(jié)果共同證明，富含LiF等無機(jī)組分的SEI能夠有效促進(jìn)Li+在SEI中的擴(kuò)散并加速Li+在SEI處的去溶劑化，從而提升鋰金屬負(fù)極的動力學(xué)性能，并進(jìn)一步抑制低溫下的鋰枝晶生長。因此，使用該電解液組裝的5.8 Ah軟包電池能夠在-40到60 ℃的寬溫度范圍內(nèi)運(yùn)行，實(shí)現(xiàn)25 ℃時(shí)503.3 Wh kg-1的高能量密度和260次循環(huán)的優(yōu)異壽命，以及-40 ℃時(shí)339 Wh kg-1的超高放電能量密度。這項(xiàng)工作展示了理解SEI化學(xué)的重要性，為寬溫域電解液的設(shè)計(jì)提供了有效的策略，對推動寬溫域鋰金屬電池的技術(shù)突破和商業(yè)化進(jìn)程具有重要指導(dǎo)意義。
 

　　該研究成果以《寬溫域500 Wh kg-1鋰金屬軟包電池》(Wide temperature 500 Wh kg-1 lithium metal pouch cells)為題發(fā)表在國際權(quán)威期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。西安交通大學(xué)為本文第一通訊單位，西交大博士生肖子純?yōu)楸疚牡谝蛔髡撸瑬|南大學(xué)吳宇平教授、上海交大杲祥文副教授、空間電源所李永研究員、德國卡爾斯魯厄理工學(xué)院Stefano Passerini(斯特凡諾·帕塞里尼)教授為本文共同通訊作者。
 

　　以上工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、基金委項(xiàng)目等支持，西安交通大學(xué)大型儀器設(shè)備共享實(shí)驗(yàn)中心提供相關(guān)表征、分析支持。