鋰電池是中國目前的“新三樣”。提升鋰電池的性能是當(dāng)務(wù)之急。下一代鋰電池正極材料是富鋰錳基材料(LMR)，因其超高比容量而備受關(guān)注，但其結(jié)構(gòu)復(fù)雜、電化學(xué)性能衰減顯著，嚴重制約了實際應(yīng)用的推進。北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院潘鋒教授團隊在此前的研究發(fā)現(xiàn)，由兩相共存引發(fā)的晶格應(yīng)變是導(dǎo)致結(jié)構(gòu)退化的根本原因(Nature, 2022, 606, 305—312)，且這一問題難以通過常規(guī)的合成動力學(xué)調(diào)控手段緩解(Energy Environ. Sci., 2024, 17, 3807—3818)。在實際循環(huán)過程中，這種兩相結(jié)構(gòu)會引發(fā)異步的結(jié)構(gòu)演化，在相界與缺陷區(qū)域積累顯著的單向拉伸應(yīng)變，進一步誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)退化，加速容量、電壓衰減與結(jié)構(gòu)失效。因此，實現(xiàn)反應(yīng)過程的同質(zhì)化并有效緩解晶格應(yīng)變，是推動富鋰正極材料走向?qū)嵱没年P(guān)鍵科學(xué)挑戰(zhàn)。
 

從Pauling規(guī)則出發(fā)設(shè)計有序-無序共格富鋰材料
 

　　潘鋒團隊從結(jié)構(gòu)化學(xué)角度出發(fā)，基于Pauling規(guī)則設(shè)計出一種具有有序–無序共格結(jié)構(gòu)的新型富鋰錳基正極材料。該材料獨特的結(jié)構(gòu)設(shè)計有效緩解了循環(huán)過程中的晶格應(yīng)變與結(jié)構(gòu)退化，在特定條件下實現(xiàn)了近乎零電壓衰減的優(yōu)異性能。在此基礎(chǔ)上，團隊進一步拓展“有序–無序”結(jié)構(gòu)調(diào)控策略，在不引入額外活性過渡金屬離子的前提下，將無鈷低鎳富鋰錳基正極材料比容量提升超過15%(達264mAh g?1)，并實現(xiàn)了穩(wěn)定的陰離子氧化還原過程。相關(guān)研究成果以“Minimizing inter-lattice strain to stabilize Li-rich cathode by order–disorder control ”為題，發(fā)表于著名期刊《先進材料》(Advanced Materials DOI: 10.1002/adma.202418580)上。
 

無鈷低鎳富鋰錳基正極材料比容量提升達264mAh/g
 

　　該工作在潘鋒的指導(dǎo)下完成，北京大學(xué)新材料學(xué)院博士畢業(yè)生徐沈陽、碩士畢業(yè)生高志海，中國科學(xué)院大學(xué)陳浩為文章的第一作者，香港中文大學(xué)(深圳)張明建、中國科學(xué)院大學(xué)倫正言為該研究工作的共同通訊作者。該工作得到了國家自然科學(xué)基金、電動汽車動力電池與材料國際聯(lián)合研究中心、廣東省新能源材料設(shè)計與計算重點實驗室、深圳市新能源材料基因組制備和檢測重點實驗室的支持。