近日，大連化物所能源催化轉(zhuǎn)化全國重點實驗室動力電池與系統(tǒng)研究中心(DNL2900組群)陳忠偉院士、竇浩楨研究員團(tuán)隊在水系鋅離子電池研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展。團(tuán)隊提出了一種基于π電子離域的添加劑分子篩選策略，解析了添加劑分子結(jié)構(gòu)和界面功能的構(gòu)-效關(guān)系，通過微量功能化有機分子的界面自組裝行為，在鋅負(fù)極表面構(gòu)筑柔性有機親疏水平衡界面層(HHIL)，有效提升鋅負(fù)極的界面穩(wěn)定性與電化學(xué)可逆性，為構(gòu)建高性能水系電池提供了新方案。
水系鋅離子電池因其高安全性、低成本和環(huán)境友好等優(yōu)勢，被認(rèn)為是新一代大規(guī)模儲能領(lǐng)域的重要候選技術(shù)之一。然而，鋅負(fù)極在高倍率、長循環(huán)等實際應(yīng)用條件下，面臨析氫副反應(yīng)、鋅枝晶生長等界面問題。
在本工作中，研究團(tuán)隊篩選出具有剛性準(zhǔn)平面結(jié)構(gòu)、強π電子離域能力、高正靜電勢的N-羥基鄰苯二甲酰亞胺作為功能性電解質(zhì)添加劑，利用π-π和離子-偶極相互作用在鋅負(fù)極表面原位自組裝形成HHIL，所構(gòu)建的HHIL在循環(huán)過程中可誘導(dǎo)形成富含ZnS和ZnF2的無機內(nèi)層，實現(xiàn)柔性分子自組裝層-剛性無機內(nèi)層協(xié)同，有效提升Zn2+的沉積可控性，抑制副反應(yīng)和枝晶生長。
團(tuán)隊利用該體系所構(gòu)建的Zn//Zn對稱電池在大電流密度(20 mA cm-2、10 mAh cm-2)下穩(wěn)定循環(huán)超過900小時；Zn//NVO全電池在10 A g-1下可實現(xiàn)超25,000圈循環(huán)，容量保持率達(dá)85%。此外，該體系在軟包電池中也展現(xiàn)出出色的倍率性能和良好的實用性。
該工作建立了從分子結(jié)構(gòu)調(diào)控-界面構(gòu)建-電池性能提升的全鏈路機制，為水系鋅離子電池的添加劑分子設(shè)計與界面調(diào)控提供了理論指導(dǎo)和實驗驗證，有望推動其在高能長壽命儲能電池領(lǐng)域的應(yīng)用進(jìn)程。
相關(guān)研究成果以“Engineering Robust Hydrophilic–Hydrophobic Interface via π-Electron Delocalization for Ultralong-Lived Zinc-Ion Batteries”為題，于近日發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte Chemie International Edition)上。該工作的第一作者是我所DNL2900組群聯(lián)合培養(yǎng)碩士研究生桑玉東。該工作得到中國科學(xué)院B類先導(dǎo)專項“能源電催化的動態(tài)解析與智能設(shè)計”、榆林中科潔凈能源創(chuàng)新研究院能源革命科技專項等項目的資助。(文/圖 桑玉東)
