近期，中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機械研究所超強激光科學(xué)與技術(shù)全國重點實驗室研究團隊，基于自主發(fā)展的空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術(shù)，成功實現(xiàn)了大氣中二氧化碳濃度的檢測。相關(guān)成果以 “Detection of atmospheric carbon dioxide with air-lasing-based coherent Raman spectroscopy”為題，發(fā)表于Optics Express。
 

　　二氧化碳作為大氣中主要的溫室氣體之一，其精準識別、量化與監(jiān)測是制定碳排放策略、追蹤碳循環(huán)以及應(yīng)對全球氣候變化的重要基礎(chǔ)。相干拉曼散射作為一種先進的非線性光譜技術(shù)，已在物質(zhì)檢測、生物成像等領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。然而，該技術(shù)通常需要多束激光(泵浦光、斯托克斯光或反斯托克斯光、探測光)的協(xié)同作用，并對多光束之間的時空精密控制提出了較高要求，從而限制了其在復(fù)雜多變的大氣環(huán)境中的實際應(yīng)用。
 

　　超快強光場驅(qū)動大氣分子產(chǎn)生的空氣激光，因其獨特的時-頻-空特性，為相干拉曼散射提供了理想的探測光源，降低了相干拉曼光譜探測技術(shù)的復(fù)雜度。在該研究中，研究團隊利用空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術(shù)，實現(xiàn)了大氣中二氧化碳濃度的定量檢測。與商用溫室氣體分析儀相比，該技術(shù)測得的二氧化碳濃度的相對誤差可達0.6%，展現(xiàn)出優(yōu)異的定量檢測能力。對于二氧化碳分子，其檢測極限低至43 ppm，較同類技術(shù)目前報道的最佳水平降低了一個數(shù)量級。此外，該技術(shù)還具備多組分同時探測能力和厘米級空間分辨率，對于大氣污染溯源以及揭示大氣污染物和溫室氣體的協(xié)同效應(yīng)具有重要意義，有望應(yīng)用于環(huán)境監(jiān)測與污染控制、工業(yè)過程監(jiān)控等領(lǐng)域。
 

　　相關(guān)工作得到了國家自然科學(xué)基金重點項目、面上項目、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進會優(yōu)秀會員項目、中國科學(xué)院基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團隊計劃以及上海市科委原創(chuàng)探索項目的支持。
 

圖1. 基于空氣激光的相干拉曼光譜技術(shù)的實驗裝置和基本原理。
 

　　圖2. (a)在環(huán)境空氣和合成空氣(含79%氮氣和21%氧氣)中測得的光譜；(b)將環(huán)境空氣中測得的光譜減去合成空氣中測得的背景光譜，獲得的大氣二氧化碳的相干拉曼光譜；(c)相干拉曼信號強度與二氧化碳濃度之間的定量關(guān)系，五角星表示根據(jù)測得的大氣二氧化碳拉曼信號強度和擬合曲線得到的大氣二氧化碳濃度；插圖：二氧化碳濃度為98 ppm時采集的光譜(紅色填充曲線)以及在合成空氣中采集的背景光譜(陰影填充曲線)。