近日,中國科學院大連化學物理研究所化學動力學研究室超快時間分辨光譜與動力學研究組(1110組)金盛燁研究員、田文明研究員團隊在電荷轉移(CT)激子輸運動力學研究中取得新進展。團隊在有機共晶材料中直接觀測到CT激子突破納米極限的遠距離輸運現象,提出并論證了三重態輔助的CT激子遠距離輸運新機制。
在有機光電器件中,激子會在電子給體(D)和受體(A)界面處部分解離,形成電荷轉移(CT)激子。作為緊束縛激子與自由載流子的中間態,CT激子不僅與異質界面處的電荷轉移與分離過程密切相關,其遷移過程也直接影響器件中載流子的傳輸效率。然而,受到CT激子壽命和遷移率的限制,其遷移距離通常只有幾十納米。
為實現CT激子輸運距離的突破,該團隊聚焦于具有微米級遷移能力的長壽命三重態激子。基于CT激子單重態-三重態(1CT-3CT)能級差較小、三重態(3CT)易發生反系間竄越產生熱激活延遲熒光(TADF)的特性,團隊創新性地提出利用TADF構建三重態輔助的CT激子遠距離輸運通道的設想。團隊以具有TADF特性的二元CT共晶(TS-TC)為模型材料,利用自主搭建的超寬時域(ps-?s-ms)時間分辨熒光動力學顯微成像系統,直接觀測到CT激子在微米尺度上的遠距離輸運現象。實驗發現,在3CT態的輔助下,該共晶中超過80%的CT激子遷移距離從原本的納米尺度(≤58 nm)顯著提升至約11.2 ?m。進一步研究表明,在其他類似材料中也存在該三重態輔助的CT激子輸運過程,從而驗證了該機制的普適性。
該研究不僅為實現CT激子的遠距離輸運開辟了新路徑,同時也為有機光電器件的優化設計提供了新思路。
金盛燁、田文明團隊長期致力于微納半導體的載流子動力學研究,揭示了鈣鈦礦量子阱中的長距離載流子輸運機制(J. Am. Chem. Soc.,2020),以及低溫下混合晶相鈣鈦礦中非輻射載流子的高效輸運機制(Angew. Chem. Int. Ed.,2024),實現在高壓、低溫等極端條件下的載流子擴散可視化研究(ACS Energy Lett.,2022;Angew. Chem. Int. Ed.,2025)等。
相關研究成果以“Observation of triplet-assisted long-distance charge-transfer exciton transport in single organic cocrystal”為題,發表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。該工作的第一作者是我所1110組肖曄珺副研究員。上述研究得到了國家自然科學基金、中國科學院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃、遼寧省興遼英才計劃、大連市科技人才創新支持計劃項目、我所創新基金等項目的資助。